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酶的固定化研究具有重要意义和实用价值。在已报道的研究工作中,酶反应器的固定基质大多具刚性骨架,但不具备刺激-响应特性,因此,如何开发具有仿细胞膜结构的聚合物类软基质骨架的酶反应器及如何提升这类酶反应器的酶解效率仍然是酶固定化研究所面临的极大挑战。 近日,中国科学院化学研究所齐莉研究员课题组在前期研究基础上(氧化还原响应聚合物囊泡型酶反应器及其细胞表面黏附监测,Anal. Chem. 2022, 94, 11807),构建了具温度/UV双刺激-响应特性的聚合物囊泡型酶反应器(图1),DC89PC-P(S-M-NIP)@GOx及DC89PC-P(S-M-NIP)@β-Gal,实现了酶促反应效率的调控,该级联反应仅需温度及UV光照介导,即可将底物β-半乳糖高效转化为相应的产物葡萄糖和H2O2,反应条件温和且具有极好的底物选择性。
图1. 聚合物囊泡自组装及所构建的酶反应器的双敏特性示意图。 所构建的嵌段比不同的双敏聚合物囊泡型酶反应器均对底物表现出良好的催化特性。与无UV光照-25℃时的酶促反应速率(Vmax)相比,基于UV光照及反应温度为37℃的酶级联反应的Vmax提升了10倍,基此佐证了该聚合物囊泡型酶反应器的应用价值(图2)。在反应机理研究中发现:通过改变UV光照及反应温度可调控囊泡表面聚合物链的形貌从“舒展态”变为“卷曲态”,进而调控囊泡表面的孔的大小,基此产生的微纳孔限域效应可显著提升酶解效率。 图2. 基于所构建的酶反应器的级联反应及其Vmax变化示意图。 论文信息 Fabrication of Dual-Stimuli-Responsive Polymer Vesicles for Regulation of Enzymolysis Efficiency in A Cascade Reaction Associate Prof. Dr. Juan Qiao, Qian Ma, Cheng Cheng, Prof. Dr. Li Qi 论文的第一作者及共一作者分别是中国科学院化学研究所的乔娟副研究员及联培硕士研究生马倩。该研究工作得到了国家自然科学基金的资金支持(22074148, 22274159)。 Chemistry – An Asian Journal DOI: 10.1002/asia.202300285
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