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用单原子修饰铂(Pt)提供了一种有前途的方法来调整其催化活性。基于此,中国石油大学陈艳丽教授(通讯作者)等人报道了一种创新的辅助活性位点(AAS)策略,构建了高负载(3.46wt.%)单一Fe-N4作为AAS,并进一步与小Pt纳米颗粒杂化,以增强氧还原反应(ORR)和甲醇氧化反应(MOR)的活性。
对于ORR,Pt/HFeSA-HCS在0.90 V下表现出较高的质量活性(MA)(0.98 A mgPt-1)和比活性(SA)(1.39 mA cmPt-2),20000次循环后MA(3.0%)和SA(2.2%)的降解最小。对于MOR,Pt/HFeSA-HCS在峰值处表现出异常的MA(3.21 A mgPt-1)和SA(4.27 mA cmPt-2),分别是商业Pt/C的15.3倍和11.5倍。
理论计算表明,掺入Fe-N4位点作为Pt纳米颗粒的AAS不仅可以通过促进Pt纳米颗粒上的CO转化为CO2来提高MOR效率,而且还可以通过促进*OH在Pt纳米颗粒上的脱附来促进ORR过程,从而使Pt/HFeSA-HCS对ORR和MOR都具有优异的催化性能。
总体而言,本文为设计用于ORR和MOR的Pt基双功能催化剂提供了一条新的途径,为单原子和Pt基复合电催化剂的未来研究提供了广阔的前景。
Enhanced Activity of Small Pt Nanoparticles Decorated with High-Loading Single Fe-N4 for Methanol Oxidation and Oxygen Reduction via the Assistive Active Sites Strategy. Samll, 2023, DOI: 10.1002/smll.202308473.
https://doi.org/10.1002/smll.202308473.
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