中科大曾杰/耿志刚Nature子刊:空间解耦策略促进环氧丙烷电合成!

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第一作者:迟明芳、柯景文、Yan Liu

通讯作者:曾杰、耿志刚

通讯单位邮箱:中国科学技术大学

论文速览

传统的环氧丙烷工业合成方法因产生大量废水和污泥而逐渐被淘汰,而基于过氧化氢的工艺虽环境友好但成本高昂。由于活性、稳定性和选择性等性能限制环氧丙烷电化学合成远未实际应用。

本研究通过空间解耦策略显著提升了环氧丙烷的电化学合成效率。中国科学技术大学曾杰教授、耿志刚教授团队通过在阳极生成溴并将其转移至独立反应器与丙烯反应,避免了阳极和丙烯的直接接触。该策略有效防止了副反应的发生,消除了大量烯烃输入和剧烈搅拌电解质对稳定性的干扰,提高了选择性和稳定性

实验结果显示,环氧丙烷的选择性可达99.9%以上,法拉第效率为91%,稳定性超过750小时。当电极面积扩大到25cm2时,连续电解50小时,电流为6.25A,可以获得262g纯环氧丙烷

此外,该电化学溴醇路线也适用于其他烯烃的高效转化。这些发现证明了电化学溴醇路线在制造环氧化物方面的可行性。

图文导读

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图1:电化学溴醇路线合成环氧丙烷的反应过程。

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图2:评估电化学合成PO的催化性能和系统稳定性。

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图3:技术经济分析(TEA)和PO的大规模生产。

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图4:电化学溴醇路线对其他烯烃底物的普适性。

总结展望

本研究开发了一种使用溴化物介导的空间解耦策略,实现了环氧丙烷的高效电合成。该系统在电流密度、法拉第效率和产物选择性方面达到了创纪录的高水平,并且具有良好的长期稳定性。

此外,该系统还显示出对多种烯烃底物的普适性,为环氧丙烷生产提供了一条替代路线,克服了氯醇法、过氧化氢法和其他电化学过程中的挑战,为化学制造业的电气化铺平了道路。

实验结果表明,当电极面积扩大到25 cm2时,连续电解50小时可以获得262克纯丙烯环氧化,证明了该电化学溴醇路线在工业应用中的潜力。

文献信息

标题:Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis

期刊:Nature Communications

DOI:10.1038/s41467-024-48070-1

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