摘要：Cu-CHA是柴油车尾气处理系统中通过氨选择性催化还原(NH₃-SCR)消除NO_x的主流催化剂，已实现大规模商业应用。目前用于合成CHA分子筛的有机结构导向剂(OSDA)为N,N,N-三甲基-1-金刚烷铵(TMAda⁺)，其价格昂贵、难以降解，推高合成成本的同时为后期废水处理带来困难。针对这一问题，华东理工大学朱卡克教授，与南开大学陈海军教授、中石油兰州中心段宏昌高工和同济大学韩璐教授等合作，发展了一种以三乙烯二胺衍生物1-(1-甲基丙基)-4-氮杂-1-偶氮杂双环[2.2.2]辛烷(MPD⁺)作为结构导向剂，通过Si/Al比5.5的Y分子筛(FAU)转晶合成CHA分子筛的新方法。

Cu离子修饰的小孔分子筛以其优异的水热稳定性、抗毒性和高选择性成为   NH₃-SCR主流催化剂，其中CHA和AEI分子筛均已实现商业应用，CHA合成以TMAda⁺作为OSDA，可通过无机原料直接合成得到，也可经Y分子筛转晶制备。TMAda⁺一方面价格昂贵，推高了合成成本，并且难以降解，为合成废水处理增加了困难。针对这一问题，论文中通过计算三乙烯二胺衍生季铵盐对CHA结构稳定化能，筛选出适合的OSDA，据此开展了OSDA和CHA合成探索与催化性能评价。

通过计算发现：三乙烯二胺衍生物中的1-(1-甲基丙基)-4-氮杂-1-偶氮杂双环[2.2.2]辛烷(MPD⁺)对CHA结构具有较好的稳定作用(稳定化能-5.26 kJ⋅ mol ^-1⋅Si^-1)，据此开展了转晶合成中FAU组成、投料硅铝比、氢氧化钠、OSDA、碱金属等因素对产物物相和组成的影响；在优化条件后，以FAU(Si/Al=5.5)为铝源，通过转晶法制得了高结晶度、高水热稳定性的CHA纳米晶，平均粒径为113 nm，单胞组成为|Na_1.85-MPD_2.54-(H₂O)₃₂|[Si_31.61Al_4.39O₇₂]-CHA，Si/Al比可达7.2。通过在CHA中载铜制备了NH₃-SCR催化剂，评估了新鲜催化剂和800℃水热老化15 h后的Cu-CHA在NH₃-SCR反应中的催化性能。结果表明，与TMAda⁺合成的对照样品相比，MPD⁺合成的催化剂因粒径小具有更高的催化活性。高水热稳定性与高骨架硅铝比和低Si(2Si, 2Al)浓度有关，因其易在水热处理过程中发生脱铝。

三乙烯二胺衍生物作为OSDA降低了CHA分子筛合成成本，为调控其物理化学性质和NH₃-SCR催化性能提供了一条新途径。此外，三乙烯二胺衍生双季铵盐作为OSDA研究较多，而在本文合成中采用了此前未见报道的单侧三乙烯二胺型季铵盐，也显示了其在分子筛合成中具有潜力。