Angew. Chem.:甲酸介导的电-酶耦合新路径用于高值化学品合成

  • 157
  • A+


太阳能是丰富、环保的清洁能源,将其转变为高值化学品和燃料,有利于实现社会绿色化、低碳化发展,也是太阳能转化与利用领域的研究热点和难点。结合光/电与酶的人工-生物体系,不仅能够突破光/电催化活性和选择性的瓶颈,还能拓宽酶催化的能量供给来源,有望产生太阳能利用的颠覆性方案。近日,中国科学院青岛能源所刘健研究员团队通过优化光/电催化与酶催化的适配过程,发展了光/电-酶耦合新路径,实现了高值化学品的合成。

研究团队开发了一种新型的电-酶偶合途径,通过CO2电还原产生的甲酸盐介导NADH再生进而驱动酶催化反应,实现了高价值化学品的连续合成。该工作利用铋基电催化剂,在较高的电流密度(> 150 mA cm−2)和选择性(> 90%)下稳定地将CO2还原转化为甲酸盐。



1

图1. 电化学CO2还原到甲酸和NADH再生

原位生成的甲酸盐通过Rh络合物再生NADH,与固定在基底上的脱氢酶(包括醇脱氢酶、乳酸脱氢酶、谷氨酸脱氢酶)结合,可进行目标化学品(正丙醇、L-乳酸、L-谷氨酸)的高效连续合成,基于酶的TON为1.8 × 106 ~ 3.1 × 106,为目前报道的最高水平。该工作创新性地将电-化学-酶催化相结合,通过催化模块的空间解耦维持NADH与酶的高活性,展示了电-酶合成的规模化应用潜力(图2)。

6

图2. 甲酸介导的电-酶合成体系

文信息

Formate-Mediated Electroenzymatic Synthesis via Biological Cofactor NADH

Chuanjun Wang, Dr. Wenjin Dong, Pengye Zhang, Dr. Yaya Ma, Zhiwei Han, Yutai Zou, Dr. Wenshuo Wang, Dr. Hao Li, Prof. Frank Hollmann,  Prof. Jian Liu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202408756




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论: