Angew. Chem. :金属/氢氧化物界面串联的C-N偶联合成尿素

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尿素一种重要的人工合成氮肥,传统的Bosch–Meiser过程需要在高温、高压下进行,存在能源消耗大,碳排放严重等问题。利用可再生的电能驱动,将水体中的污染物硝酸盐与二氧化碳进行C-N偶联合成尿素是一种极具潜力的新的尿素合成方法,该过程可以实现更绿色的尿素合成。然而,该过程存在路径复杂,尿素的生成活性与法拉第效率低等问题。在共电解中实现高效的碳还原和氮还原以及有效的C-N偶联,定向合成尿素是极具挑战的工作。


近日,杭州师范大学高鹏团队与悉尼科技大学汪国秀等团队合作,通过构建强耦合的金属/氢氧化物界面来串联碳还原和氮还原,界面处的双活性位点有效促进C-N偶联合成尿素,相对于单一成分,尿素生成的生成活性与法拉第效率等大大提高。



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将具有二氧化碳还原活性的银纳米颗粒与具有硝酸盐还原活性的铜掺杂氢氧化镍进行集成,构建金属/氢氧化物界面。界面处提供的双活性位点不仅可以实现二氧化碳和硝酸盐的高活性还原,界面处的双活性位点足够近的距离有效地促进了C-N偶联的发生。同时,界面改变了银的微环境,促进了水裂解供氢过程,提高了二氧化碳还原动力学以及促进尿素的生成。

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最终,该复合结构在共电解中尿素的生成活性以及法拉第效率都要远高于单一的银纳米颗粒和铜掺杂氢氧化镍,同时该复合结构具有很好的催化稳定性。该工作为共电解合成尿素的高效电催化剂设计提供了一种新的思路。

文信息

A Strongly Coupled Metal/Hydroxide Heterostructure Cascades Carbon Dioxide and Nitrate Reduction Reactions toward Efficient Urea Electrosynthesis

Dr. Wei Ye, Ye Zhang, Dr. Liang Chen, Dr. Fangfang Wu, Yuanhui Yao, Dr. Wei Wang, Dr. Genping Zhu, Dr. Gan Jia, Prof. Zhongchao Bai, Prof. Shixue Dou, Prof. Peng Gao, Dr. Nana Wang, Prof. Guoxiu Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202410105    


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