- A+
淡水资源短缺是当今人类面临的重大挑战之一,而各种海水淡化技术为淡水匮乏问题提供了解决方案。然而,传统海水淡化技术主要依赖化石燃料,这不仅加剧了温室气体的排放,还限制了其可持续发展。近年来,基于太阳能、地热或风能等可再生能源的新型海水淡化技术成为研究热点,但其高成本限制了大规模推广。与此同时,二氧化碳(CO2)电催化还原能将温室气体CO2转化为高附加值化学品而备受关注。在此背景下,如果将CO2电催化还原技术与海水淡化技术有效结合起来将为解决水-能源-气候问题提供新的方案。理论上通过合理利用离子交换膜是有可能将这两个过程耦合起来。CO2还原效率与脱盐速率将是评价可能的耦合技术的两个重要指标。 近日,悉尼大学陈元教授、华南师范大学/海南大学陈福明教授和南方医科大学陈训财研究员合作,设计了一个有四个腔室的电化学流动池反应装置,并使用嵌入铜纳米颗粒的由金属有机框架派生出的碳催化剂(Cu@ZIF-8C)催化CO2还原反应,成功将CO2电催化还原和脱盐耦合在一起。该装置CO2还原至一氧化碳(CO)的法拉利效率可达到94.3%,而CO的产出率达到288 μmol cm-2 h-1。同时实现了目前报道的最快脱盐速率之一(1043.49 μg cm-2 min-1),可直接去除天然海水中99%的离子得到可饮用水。
碳催化剂结构表征结果表明,Cu@ZIF-8C中的C、N、O元素均匀分布,Cu主要以纳米颗粒的形式分散分布在碳结构中。与无掺杂铜纳米颗粒的碳催化剂(ZIF-8C)相比,Cu@ZIF-8C具有更少的碳缺陷位点和更高的石墨化度,可以在CO2电催化还原中提高电导率。此外,Cu@ZIF-8C还具有更大的比表面积和更大的平均孔径,为CO2还原过程提供更多催化活性位点,并更有利于CO2还原反应中间体的传质过程。同时,碳骨架内存在的吡啶氮和石墨氮结构对促进CO2还原反应亦有所裨益。
电化学测试结果表明,与ZIF-8C相比,Cu@ZIF-8C表现出更优异的电流响应和CO2还原催化活性,其还原产物主要为CO。在优化的反应条件下,实现了94.3%的CO2还原法拉第效率,CO产率为288 μmol cm⁻² h⁻¹。同时,盐移除速率高达1043.49 μg cm⁻² min⁻¹。基于该条件计算的摩尔比能耗为99.45 kJ mol⁻¹。 该反应装置能够在约9小时内将15 mL初始盐浓度为35000 ppm的进料盐液脱盐至淡水水平,且过程中电催化产出CO的法拉第效率维持在92.7%以上,彰显了长时稳定性。此外,该系统对海水中存在的Na+、Ca2+、K+、Mg2+、Cl-、SO42-的离子移除率高达99%以上。 总结来说,这项工作有效和耦合了海水淡化和CO2电催化还原过程,展现出高盐移除速率、高离子移除效率,能够维持电催化产出CO的高法拉第效率,具有良好的长时稳定性和具有竞争力的较低能耗,为解决水-能源-气候问题提供了一个新的策略。 论文信息 Fast Seawater Desalination Integrated with Electrochemical CO2 Reduction Huiling Hu, Minxian Han, Huan Lin, Jinhong Dai, Kaixiang Shen, Minzhang Li, Xuncai Chen, Afzalshoh Qahramon Zarifzoda, Fangzhou Liu, Yuan Chen, Fuming Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202415806

目前评论: