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电化学二氧化碳(CO2)转化技术可以利用可再生绿色电力将CO2转化为具有更高附加值的化学产品,被认为是解决CO2问题的有效技术之一。大电流密度下的高选择性转化是这一技术工业化应用的必要条件。为了获得大电流密度(> 200 mA cm -2),先进电解槽的使用十分必要。除催化剂外,气体扩散层是集成CO2还原电解槽的另一关键组件。目前常用的气体扩散层主要是疏水碳纸,但是这种碳基气体扩散层在大电流下容易发生水淹和盐析问题,导致电极气体传输孔道堵塞,严重影响CO2转化效率。
为了解决传统碳基气体扩散层容易水淹的问题,上海交通大学的王天富教授团队使用聚四氟乙烯(PTFE)膜作载体,通过磁控溅射的方法依次在PTFE表面溅射Ag和TiB2涂层作为导电层和表面支撑层,制备了一种具有高导电性和强疏水性的新型异质结构气体扩散层。制备的气体扩散层充分结合了碳基气体扩散层和PTFE的优点,适用于各种类型催化剂和电解质条件。 将制备的气体扩散层用于电催化CO2还原反应,可以实现安培级电流密度下的稳定运行。在1.2 A cm-2电流密度下,CO2还原生成乙烯的法拉第效率达到51.4%。相比之下,碳基的气体扩散层在电流密度超过400 mA cm-2后就出现了水淹现象,导致气体扩散孔道堵塞,CO2转化效率急剧下降。 将CO2还原反应与5-羟甲基糠醛氧化反应耦合,极大降低了电解槽槽压,降低了反应能耗。此外,这一耦合反应实现了阴极CO2还原制备乙烯的同时阳极糠醛氧化制备2,5-呋喃二甲酸。该工作为低值碳资源的高值转化提供了新的研究思路。 论文信息 Heteroarchitectural Gas Diffusion Layer Promotes CO2 Reduction Coupled with Biomass Oxidation at Ampere-Level Current Density Dr. Chenbao Lu, Pengfei Shi, Senhe Huang, Prof. Chongqing Yang, Dr. Jinhui Zhu, Dr. Jichao Zhang, Prof. Changchun Ke, Prof. Yuezeng Su, Prof. Xiaodong Zhuang, Prof. Tianfu Wang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202423263

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