Nat. Commun.：多孔分子膜修饰，提高CO2电还原中的C-C偶联

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Cu具有独特的电催化还原CO2活性，能够在电催化还原CO2反应中生成多碳产物。与经典方法的Cu与其他元素构筑合金催化剂相比，通过有机分子修饰Cu能够调控电催化还原CO2的产物分布。

有鉴于此，丹麦奥胡斯大学Kim Daasbjerg、哥本哈根大学Jan Rossmeisl等报道系统的研究有机分子薄膜的厚度和多孔度对CO2电化学还原反应的影响。

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本文要点
要点1. 在多晶Cu电极表面修饰不同厚度的多孔联吡啶薄膜，导致生成乙烯的电流密度提高接近1个数量级，多碳产物的选择性从9.7 %提高至61.9 %。同时，有机分子层并不会降低电催化CO2电化学还原的整体电流密度。反应机理研究，作者发现分子修饰膜的物理结构对于C2+产物选择性的关键作用。

要点2. 通过微动力学模型计算，提出多孔的厚分子膜能够提高CO的局部分压和催化剂的表面覆盖度，这种催化剂设计方法能够提高电催化还原CO2反应C-C偶联反应，说明分子膜的结构对于改善Cu电催化选择性的重要作用，通过原位生成CO和增加CO的保留时间的方式，在 Cu催化剂表面建立了*CO富集环境。

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Siqi Zhao, Oliver Christensen, Zhaozong Sun, Hongqing Liang, Alexander Bagger, Kristian Torbensen, Pegah Nazari, Jeppe Vang Lauritsen, Steen Uttrup Pedersen, Jan Rossmeisl & Kim Daasbjerg, Steering carbon dioxide reduction toward C–C coupling using copper electrodes modified with porous molecular films.Nat Commun 14, 844 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36530-z

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36530-z


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